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赤泥BaZrO3复合催化的制备及性能研究
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1 赤泥/BaZrO3复合催化的制备及性能研究 国电怀安热电有限公司,康静娜 摘 要: 采用溶胶-凝胶法制备了钙钛矿结构的赤泥/BaZrO3复合催化剂,将其作为高温烟气除尘脱氮催化剂,并考察 了其催化性能。 并通过 X 射线衍射等方法研究了催化剂的结构及其对性能的影响。 讨论了 NO 的转化率与反应温度、 空速、 烧结温度之间的关系。结果表明:1000℃-1050℃烧结出的赤泥/BaZrO3 催化剂具有较好的晶相结构。800℃烧结的 BaZrO3 样品,在 350℃-380℃下的氮氧化物催化氧化性能达到最大(500ppm NO,GHSV=9000h -1,10%O 2,N2 balance)为 50%。 关键词: 催化氧化;NO;赤泥/BaZrO3 引言 氮氧化物是大气中主要污染物之一,约 90%NOx 来自燃料燃烧,NOx 中 95%为 NO。NO 是大气中 NO2的前驱 体,是形成光化学烟雾的活跃组分,可引起大气中一系列的污染化学反应 [1]。因此,对大气中 NO 的含量的控 制是大气污染控制中一项重要的任务。有效地减少高温烟气中的氮氧化物近些年来备受关注,也是催化领域 学者研究的重要课题。烟气的处理前提是不产生二次污染,使有害物质能够资源利用化,烟气脱硫脱氮能同 时进行是最理想的结果。可以设计实验利用烟气中含有的 O2将部分 NO 氧化为 NO2,再通过碱液吸收;如:氨 水、NaOH、NaCO3吸收 [14],利用 NO 2和 SO2自身的氧化还原作用,能够生成硫酸铵和羟胺等化学工业用品 [2-4], 这样能够满足工业上用湿法进行同时脱硫脱硝的工艺要求。常用的烟气催化处理剂一般都含有贵金属,成本 比较高,钙钛矿型氧化物对 NOx具有较好的催化性能 [5]。已经有学者[3]对 BaZrO 3 、BaSnO3 等做出研究,提出其 具有很好的抗 SO2中毒性能和储氮性能,并且高温环境中没有晶体相变化和化学反应。在总结前人研究基础 上,该实验提出了合理的方案,重点研究了不同烧结温度下 BaZrO3对 NO 的催化转化性能,并且以空速、氧 浓度、温度为变量,研究了其对转化率的影响。 1 实验部分 1.1 样品制备 采用柠檬酸溶胶凝胶法,分别称取 0.02mol 的硝酸钡、氧氯化锆、柠檬酸。将硝酸钡溶于柠檬酸溶液中, 氧氯化锆溶于去离子水中,然后混合两种溶液并加入适量表面活性剂,用氨水调节PH为8-9,将破碎后的赤 泥陶粒置于液态 BaZrO3中浸渍,最后置于磁力搅拌器上充分搅拌 3h。然后加入乙醇做溶剂置换,得到乙醇 溶剂的溶胶,在室温下放置数天自然干燥,然后用高温人工智能箱式电阻炉烧结,制得不同烧结温度下的复 合催化剂粉体,烧结时保温时间选取 1.5h。自然冷却至室温,研磨过筛取粒径 40 目至 60 目备用。用质量分 数来表示复合催化剂的样品组成,实验中选用的复合催化剂赤泥/BaZrO3的比例为 3:2。 1.2 NO 转化率的测定 本实验中催化剂的活性评价是在加热电阻炉中的石英玻璃反应器中进行的,实验装置的结构如图 1-1 所 示。 将不同温度下烧结出的催化剂研磨至 40-60 目,取 7ml 置于内径为 20mm 的不锈钢管式固定床反应器中, 反应温度由管式电炉通过电压调节器人工控制,模拟的烟气由转子气体流量计在线控制。反应气体经各个气 路进入到锥形瓶中混合均匀后进入反应器,进出口 NO、NOx、SO2和 O2的浓度均由凯恩 KM900 烟气分析仪进行 在线校准和检测。

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